Comme ses frères Ferrucio et Mario et leur sœur Maria, Carlo Girolimetti a milité dans le mouvement anarchiste. Dèjà, à peine âgé de 15 ans, il était qualifié en 1922 par les autorités de « tête brûlée », comme toute sa famille installée à cette époque à Santarcangelo di Romagna. Il avait alors adhéré au parti communiste qui venait de se former, et y apprenait les premiers rudiments de la lutte des classes. Le 6 avril 1924, l’un de ses frères, Natale, était battu à mort par les fascistes, et Carlo décidait d’émigrer en France en août pour y trouver du travail.
Il allait d’abord à Grasse (Alpes-Maritimes) où il était hébergé par le compagnon anarchiste Domenico Nanni Nino qui y vivait avec une de ses sœurs, Felicita Felix. Puis, n’ayant pas répondu à son appel sous les drapeaux, et ne pouvant renouveler son passeport, il émigrait au Luxembourg. En 1926 il rentrait clandestinement et s’installait à Montbelliard où résidait sa sœur Maria et où existait un fort noyau d’exilés anarchistes italiens dont Edoardo Angeli, Alfonso Fabbri, Domenico Caillucci et les frères Giuseppe, Umberto et Pietro Fucci. C’est sans doute là que Carlo Girolimetti allait abandonner petit à petit le PCI et adhérer au mouvement libertaire.
De 1927 à 1930 il allait travailler en Belgique et était l’objet d’une étroite surveillance de la part des autorités fascistes italiennes. En novembre 1930, après avoir été constamment surveillé par la police belge, il partait pour Paris où il était hebergé par par Bernardo Cremonini, un « compagnon » avec qui il était en rapport épistolaire mais qui était en réalité un agent de la police secrète italienne.
En avril 1933 il était de nouveau à Liège où avec le communiste Giuseppe Bossi et l’anarchiste Giovanni Battista, il projetait d’organiser un attentat contre Mussolini, projet qui sera finalement abandonné faute de moyens. A cette époque il était en contact avec la militante anarchiste Virginia Orsi à Toulon (Var) et figurait sur les listes de suspects éditées par la sureté générale en France qui précisait qu’il “était sans domicile connu”.
Lors du déclenchement de la révolution espagnole, il tentera en vain d’obtenir un laissez passer des autorités belges pour pouvoir aller en Espagne où combattaient ses frères Ferrucio et Mario. Ayant échoué dans ses tentatives de passer clandestinement la frontière, il allait se consacrer, avec la collaboration du compagnon Dino Rossi, à trouver des armes pour les milices. Le 13 septembre 1937 il était l’objet d’un arrêté d’expulsion de Belgique, mais dès octobre rentrait clandestinement dans le royaume, d’abord à Eupen où il était hebergé par le compagnon Marcello Aimi, puis à Jemmapes chez le compagnon Victor Baiwir.
En 1939 il était à Bruxelles et restait discret vu sa situation de sans papiers. Le 27 avril 1939 il était arrêté et le 9 mai reconduit par la police à la frontière luxembourgeoise. Quelques mois plus tard, il rentrait clandestinement à Bruxelles où il retrouvait sa compagne Lucia Moreau.
Le 16 décembre 1940 il était arrêté lors d’une rafle de la gestapo avec Montanari et plusieurs militants communistes. Reconduit à la frontière italienne, il était interné à Forli, puis condamné le 17 février 1941 à trois ans de confinat à Ventotene. En juillet 1943 il était tansféré au camp de concentration de Renicci d’où il s’évadait quelques jours après l’armistice du 8 septembre. Il retournait alors à Santarcangelo où avec ses frères Ferrucio et Mario il organisait l’un des premiers groupes de résistance armée de la région.
Après la guerre il retournait définitivement à Bruxelles où il ouvrait un salon de coiffure. Carlo Girolimetti est décédé à Bruxelles le 28 juin 1997.